高熵稀土双硅酸盐高温安稳相结构规划原则研讨

  我国网/我国开展门户网讯 我国科学院金属研讨所沈阳资料科学国家研讨中心陶瓷及复合资料研讨部环境障涂层团队长时间致力于航空发动机多功用热/环境障涂层的精准规划与先进制作技能讨论研讨。团队研讨人员使用高通量理论模仿结合试验验证，研讨了多主元（高熵）稀土双硅酸盐的相构成及演化机理，树立了经过构型熵描述符和多元稀土等效离子半径等来预判和操控相结构的普适办法。相关研讨成果于2023年3月8日发表于Nature Communications期刊。

  据介绍，环境障涂层是新式大推力、高推重比航空发动机的要害高温防护涂层，可以抵御高温燃气及环境腐蚀介质的腐蚀，为碳化硅纤维增强碳化硅陶瓷基复合资料（SiCf/SiC CMC）热端部件供给有用防护。稀土双硅酸盐（RE2Si2O7）具有与SiCf/SiC CMC匹配的热膨胀系数以及杰出的化学相容性，是现在最先进的环境障涂层系统。根据稀土主元高熵规划的科学思路，使用不一样稀土元素在力/热/腐蚀/电磁等功用方面的特性差异，经过合理调配多元稀土组合，有望开展出承温才能更高、耐燃气环境腐蚀更优、多种功用复合的下一代环境障涂层。但是RE2Si2O7资料随稀土离子品种和温度上升等要素导致的多晶型相变规则反常杂乱，并且相变导致的资料力学、热学、化学特性差异明显，精准、合理规划多元稀土组合难度极高，精确判别并操控拟定组分构成具有特定方针相结构的高温安稳高熵涂层极难。研讨多主元/高熵稀土双硅酸盐（(nREx)2Si2O7）资料的相构成和操控机理，树立高温安稳相结构规划原则是本范畴的重要科学难题，也是引领新涂层系统研制的首要方针。

  该作业中，研讨人员试验制备了20余种四元稀土双硅酸盐(REI0.25REII0.25REIII0.25REIV0.25)2Si2O7(RE = Y, La, Ce, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, and Lu)验证块体资料，凭借X射线衍射结构精修和高分辩高视点环形暗场成像等结构表征技能，发现资料的相结构演化规则与多元稀土半径的平均值和均方差严密相关。进一步针对典型成分的多种晶型，选用高通量榜首性原理办法构建了包括大于300个亚稳构型的晶体结构系综模型，计算了热力学构型熵函数，发现了这类资料构成单相结构的要害机制在于系综模型中亚稳构型构成能散布的涨落：较小的构成能涨落将导致多元RE3+在稀土格点方位均匀固溶从而构成安稳固溶体，较大的构成能涨落将导致稀土元素偏聚或相别离。研讨人员据此提出了选用“构型熵描述符”来高通量猜测稀土双硅酸盐资料的相构成规则及多晶型改变趋势。该作业提出了从晶体结构系综的视点猜测多主元/高熵杂乱陶瓷相构成才能的必要性，改进了以往研讨中遍及选用的“随机结构建模”研讨范式。提出了低线胀系数(nREx)2Si2O7相的多元稀土规划原则，并应用于预判更普适的(nREx)2Si2O7（RE主元数n= 2，5，6；以及RE等摩尔比/非等摩尔比）相构成才能，成功辅导组成出多种(nREx)2Si2O7新式高熵涂层资料。清楚了多主元/高熵稀土双硅酸盐的相构成及演化要害机理，拓宽了这类资猜中多元稀土组合的成分区间和相结构操控空间，为稀土硅酸盐类环境障涂层资料的多稀土元素精准规划和多功用复合的方针供给了重要的辅导和支撑。

  罗颐秀副研讨员为论文的榜首作者，孙鲁超项目研讨员和王京阳研讨员为论文的通讯作者。